近日，南京航空航天大学郭万林院士团队的张助华进修长入好意思国内华达大学拉斯维加斯分校陈长风进修基于第一性旨趣高通量谋略与键合分析揭示了过渡金属硫族化合物（TMD）的自插层机制裸舞 twitter，该参谋效力以“Mechanism Regulating Self-Intercalation in Layered Materials”为题在线发表在Nano Letters上。

该参谋团队率先通过第一性旨趣团簇伸开措施（CE）以2H和3R堆垛的双层TaS2为例进行了大界限结构搜索，结束标明插层的Ta原子可明白为单散播相或三聚体相，跟着插层Ta原子遮掩浓度的增多，三聚体相可能进一步演变为四聚体相和六方相。对Ta-Ta键和Ta-S键的分析标明这种相万般性源于vdW缺欠内Ta-Ta和Ta-TaS2两种互相作用的竞争。为了更潜入地相识自插层机制，团队基于密度泛函表面（DFT）对15种自插层过渡金属硫族化合物MX2 (si-MX2， M=transition metal and X=S， Se， Te， etc.)双分子层进行了高通量谋略。得回的2322组能量数据标明，在自插层二维材料体系中遍及存在访佛浓度依赖的结构相，并发现插层原子与MX2双层之间的联结能是一关节描述符，可准确估计给定si-MX2的最雄厚相。这些结束被基于第一性旨趣的分子能源学模拟证据，并与最近的遍及本质结束相一致。

这项职责揭示了TMD材料眷属中金属原子自插层的机制，同期为通过插层工程合理遐想二维材料的结构和性能提供了准则。

图1 si-MX2双分子层的相万般性。(a) 自插层M原子(ic-M)的浮现图，左边为单体，右边为二聚体、三聚体和四聚体。(b) 3R堆垛的si-TaS2的ic-Ta原子造成能Ef随插层浓度变化的包络弧线。(c) 2H堆垛的si-TaS2的ic-Ta原子造成能Ef随插层浓度变化的包络弧线。

图2 si-MX2双分子层火山弧线及相图。(a) c=33%时的活化能火山弧线。插图展示了在MD模拟中si-WS2由单体向三聚体的滚动。(b) si-MX2双分子层相图。(c) 单体、三聚体、四聚体和六方相的原子结构。

论文第一作家为博士生张培琨，郭万林院士、陈长风进修与张助华进修持共同通信作家，共同作家还包括薛敏珉博士。该项职责得到了国度要点研发经营、国度当然科学基金、江苏省当然科学基金等的资助。部分谋略在南京航空航天大学高性能谋略中心完成。

论文皆集：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c00827